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1、天津大学仁爱学院2011届本科毕业生设计（论文）中文译文pH值对于用含铁混凝剂处理黄河水的混凝表现及絮状物特性的影响 CAO BaiChuan, GAO BaoYu*, XU ChunHua1, FU Ying 和 LIU Xin强化混凝是在水处理工艺中控制消毒副产物的主要方法之一。混凝的pH值是强化混凝的一个重要因素。近些年，许多研究的重点在于混凝效果和机制,而只有少数研究人员研究在不同混凝pH值下絮状物形成的特性。无机高分子混凝剂，聚硅硫酸铁以及聚合硫酸盐被运用于黄河水的处理中。在最佳用量下，酸碱度对混凝效果影响的的研究结果表明两种混凝剂在pH为5.50时对于有机物的去除率最好。根据在混凝

2、过程中电动电势的变化分析混凝剂的混凝机制。一种在线激光散射仪器是用来记录混凝期间絮状沉淀尺寸发展的。对于聚硅硫酸铁而言，pH值对于絮状沉淀的增长率产生了重大影响,但对形成絮状物的尺寸影响不大。在聚合硫酸盐的混凝过程中，当pH为4.0时，在整个混凝周期中聚合硫酸盐絮状物未达到稳定状态，当pH为5.0及大于5.0时絮状物的形成也未观察到有什么变化。预形成的絮状物受到强剪切力的作用，絮状物尺寸的改变决定了pH值对于絮状物的强度以及再生能力的评判。相比较两种混凝剂，当pH值为4.0时聚合硫酸盐的絮凝物具有更强的絮凝物强度和更好的复原能力，而当pH值为5.50或更高时，聚硅硫酸铁具有更高的絮凝强度但是复

3、原能力较弱。 强化混凝是由美国环保局推荐的去除地表水中自然有机物及控制杀菌副产物的过程之一。发展新型高效混凝剂一直是强化混凝领域的热点之一。在饮用水处理领域，由于在去除溶解有机化合物,如高去除效率，低生物毒性，高混凝效率以及大的絮凝体，优秀的沉降和脱水能力方面的优点，很多研究集中在含铁基的无机高分子混凝剂。聚硅硫酸铁和聚合硫酸盐是两种较好的去除天然有机化合物的典型混凝剂。当含铁混凝剂产生作用，地表水中的有机化合物将有以下方法去除。混凝剂可能与有机化合物的官能团发生反应形成配合物或螯合物，部分有机化合物可以被网捕和卷扫絮凝体捕捉到。混凝时的pH值是影响强化混凝效果的主要因素之一，而对于含铁的混凝

4、剂的最佳混凝pH值范围是5.5-6.5。絮体破碎是伴随着混凝过程中絮凝体成长以及传递进行的，在2010年5月的科学通报（Vol.55 No.14 1383）中CAO BaiChuan等人写到絮凝体的活动影响固液分离过程以及接下来的处理过程。絮凝体的破碎程度与剪切力，剪切时期和絮状沉淀的强度有关。在较小的水动力条件下，破坏的絮凝体具有一定的再生能力。再生的程度取决于絮状沉淀形成的机理。近年来，许多研究焦点在于传统无机混凝剂形成的絮凝体的破碎和再生能力，已经有关于有机絮凝剂和聚合氯化铝形成的絮凝体性质研究的报告。对于含铁的无机聚合混凝剂，Wei以及其他人研究了含铁氯化物絮体以及在酸性溶液中含铁二元

5、阳离子聚合混凝剂的粒度分布和分形。Fu等人定量研究了残留的粒子尺寸分布以及在含有硅铁的混凝过程中不定剪切力对絮凝体的影响。目前还没有关于pH值对于使用含铁的高分子聚合物絮凝剂时絮体形成、絮体破坏以及再生能力影响的报告。在这个研究中聚硅硫酸铁以及聚合硫酸盐两种无机聚合混凝剂被选用处理黄河水，同时研究了pH值对于混凝效果的影响。激光衍射粒度分析仪是用来确定絮体的即时粒度大小，以及絮体的形成过程以及评估在不同pH值条件下絮体的破坏和再生能力。1 材料和方法1.1 材料所有使用试剂是分析纯的化学物质。所有实验过程采用去离子水。研究中使用的原水是在2008年12月于黄河洛口地区采样获得，它的特点是高浊度

6、、高有机碳和高碱度。原水沉淀24小时,并用虹吸管从液面下20厘米处取上清液,并储存在冰箱中作为为后续测试。上清液性质如下：温度为12.4-13.0，pH为8.07-8.23，浊度为11.313.0 NTU，紫外吸光度为0.0490.057 cm1，硬度为260.3291.4 mg CaCO3/L。1.2 混凝剂的制备聚硅硫酸铁用聚硅酸，FeSO4eS2O 和NaClO3作为原料制备。首先，聚硅酸溶解于浓度5% SiO2的制备如下：将14.20g的Na2SiO39H2O溶于70ml的去离子水中，然后慢慢倒入硫酸溶液中，在室温下磁搅拌从而获得聚酸硅溶液。该系统设计的pH值控制在1.50并且聚酸硅溶

7、液制成为2小时。然后，将13.9g的FeSO47H2O加入聚酸硅溶液中使硅铁比率为1:1，然后在40下迅速混合。随后将0.89 g NaClO3作为氧化剂加入溶液中。聚硅硫酸铁样品在3小时的放置后取出，然后稀释到10 g Fe/L。聚合硫酸铁固体是从中国淄博天水化学工业有限责任公司购买。1.3 絮凝测试混凝测试是在智能型混凝试验搅拌机中（中国中润水工业技术法杖责任有限公司ZR4-6型）进行的。一公升的水被转移到每一个烧杯中。测试包含1分钟快速搅拌，转速为200 r/min，15分钟的混凝阶段，转速为40 r/min，以及15分钟的沉降周期。样品采自水面以下2厘米处，一部分水样用0.45 .的膜

8、过滤后用一个JH-752 UV/VIS分光光度计（中国上海精华科学仪表有限责任公司）测量254nm波长的吸光率。残留浊度由2100P浊度计（美国哈希公司）测量。用电位分析3000适配器（英国摩尔文仪表厂）测量电动电势。1.4 絮凝体的破坏及再生絮凝阶段以200 r/min的转速进行15分钟的搅拌后，预先形成的絮凝体被破坏。在经过破碎阶段后，以40 r/min的转速进行搅拌从而使絮凝体达到再絮凝的目的。絮状体大小的变化是通过在线仪器激光衍射Mastersizer 2000(摩尔文)记录的。2 结果及讨论2.1 pH值对于混凝效果的影响首先，混凝最佳测试方案的提出是在最初pH值条件下去除浊度及紫外

9、吸光度所确定的最佳用量。对于两种用于研究的混凝剂，结果表明在较低混凝剂用量条件下的各种除浊效果较好。聚合硫酸盐的紫外吸光度的最佳去除范围是812 mg/L，而聚硅硫酸铁的最高紫外吸光去除的剂量范围是912 mg/L。因此，在随后的试验中混凝剂所选定的投加剂量为10 mg/L。用0.1 mol/L的盐酸溶液以及0.01 mol/L氢氧化钠溶液来调节样品的pH值。在2010年5月的科学通报（Vol.55 No.14 1383）中CAO BaiChuan等人的混凝试验是在添加了10 mg/L的助凝剂后在混凝试验搅拌机中进行的。图一显示了在pH值影响下紫外吸光度和浊度的变化。从中我们可以发现，对于两种

10、混凝剂，随着pH值的升高流出物中的剩余浊度减少。当混凝pH值高于5.50时剩余浊度将会下降到1 NTU以下。对于紫外吸光度的去除，当混凝pH值低于5.50时两种混凝剂的去除率都会随着pH的升高而升高。当混凝pH值在5.50到 9.00范围时，去除率会随pH值的升高而降低。对于聚硅硫酸铁混凝剂而言最佳的去除效果是在混凝pH值为5.506.00范围时，当pH值为5.50时达到最佳去除率，最佳除率可达到57.69%。聚合硫酸盐的最适宜紫外吸光度去除的混凝pH值范围是5.005.50，当混凝pH值为5.50时去除率为最佳。比较聚硅硫酸铁以及聚合硫酸盐混凝剂，在相同的混凝pH值条件下前者具有更好的浊度去

11、除效果。当混凝pH值在5.507.50的范围内时聚硅硫酸铁有较好紫外吸光度去除率，而聚合硫酸盐在酸性或碱性的条件下效果更好。图二显示的是在不同pH值条件下由聚硅硫酸铁以及聚合硫酸盐形成的絮凝体电动电势的变化。我们可以看出，二者形成的絮凝体电动电势在酸性条件下为正，且正电荷随pH值得升高而减少。当pH值大于6.00时，表面电性转变为负，这表明在碱性条件下混凝剂的电性中和能力较弱。同聚硅硫酸铁相比聚合硫酸盐具有较强的电性中和能力并且在同pH值条件下电动电势更高。两种混凝剂在pH值为5.506.00时达到等电位点同时达到最佳浊度及紫外吸光度去除率。当在酸性条件下进行混凝时，混凝水解产物表面的正电荷密

12、度相当大。电性中和以及复合反应或是铁与有机化合物之间的螯合物反应在混凝过程中占主导地位。在等电位点时，胶体表面为电中性，同时电性中和的复合反应及螯合反应都能使有机物去除效果提高。这也许就是两种絮凝剂在pH值为5.50时得到最佳紫外吸光度去除率的主要原因。然而，两种絮凝剂在pH值为4.00时的有机物去除效果都不是很好。这也许可以解释为在酸性条件下，由于H+的浓度较大有机化合物的羧基基团很难被水解；此外，H+与有机分子反应从而与铁与有机化合物之间的复合反应竞争。在中性和碱性条件下，部分胶体微粒和有机化合物被絮凝剂的水解产物所吸收。部分胶体微粒和有机化合物被絮凝剂水解产物扫除并同时沉淀。在这种情况下

13、，OH-与铁的反应干扰了复合有机铁的形成，因此有机化合物的去除率才会更低。2.2 pH值对于絮体形成的影响在混凝周期内悬浮液中的颗粒粒径将通过在线仪器激光衍射Mastersizer 2000(摩尔文)测得。图三显示的为在混凝时间（0-16分钟）内，不同pH值条件下聚硅硫酸铁以及聚合硫酸盐形成的絮凝体中粒径的变化情况。絮凝体的形成过程可以看作是一个快速成长的阶段随之而来的是一个较为稳定的成长阶段。絮凝体增长速率可以由平衡状态时絮体尺寸和增长时间达到稳定状态来表达（表格1）。结果表明在使用聚硅硫酸铁作为絮凝剂时pH值对于絮凝体增长率有很大影响。当pH值为4.00,在混凝开始后6.5分钟，聚硅硫酸铁

14、絮凝体d0.5达到906.8m的稳定尺寸，生长率为136.0 m/min。随着混凝pH值得增加，聚硅硫酸铁絮凝体的成长周期减少同时增长率增加。当pH值增长到9.0时，聚硅硫酸铁絮凝体的成长时间为3分钟，同时增长率增加到303m/min。对于聚合硫酸盐混凝剂而言，当pH值为4.00时絮凝体的增长率较低，在16分钟的絮凝周期内未达到稳定状态。当混凝pH值为5.50或更高时，pH值对于絮凝体的形成几乎没什么影响。比较两种混凝剂，聚硅硫酸铁形成的絮体更大，稳定的d0.5为900 m。聚合硫酸盐形成的絮体只有500 m左右。在相同的混凝pH值条件下，聚硅硫酸铁絮体的成长时间比聚合硫酸盐絮体的成长时间短，

15、生长率是聚合硫酸盐絮体成长率的3-5倍。絮体的形成过程与絮凝机制相关联。原水中胶体粒径大小在范围0.220 m之间分布，中值粒子直径为3.20.5 m。当混凝开始时，原水中的胶体粒子迅速同铁接触，并由于电性中和胶体失稳。在迅速搅拌阶段，不稳定胶体相互碰撞聚集成为大的絮体。在慢速搅拌阶段，絮体以如下方式生长：部分胶体粒子和有机化合物被絮凝剂水解产物所吸收，部分胶体粒子和有机化合物联同絮凝剂水解产物一起被扫除。以聚硅硫酸铁为例，当pH值为4.00时，电性中和能力较强而促凝剂水解产物的扫除能力较弱，因而絮体成长较慢。以40 r/min的转速搅拌5分钟后，悬浮物的颗粒直径在301200 m范围内分布。

16、d0.5为361.3 m。在碱性条件下，聚硅硫酸铁絮凝剂的水解产物扫除胶体颗粒以及微小的絮体，大尺寸骨料迅速形成。当混凝pH值为9.00时，912.2 m 的d0.5絮凝体形成，粒径范围为4601500 m。2.3 pH值对于絮体的破坏及再生的影响在缓慢搅拌的阶段后，预先形成的絮体受到15分钟200 r/min搅拌所产生的更强剪切力，絮体被破坏。随后以40 r/min的转速缓慢搅拌15分钟，被破坏的絮体重新聚集。图四表示的是在整个阶段中d0.5的变化。正如我们所看到的，当剪切力作用达到30秒时。絮凝体的d0.5剧烈下降，随后是一个较稳平稳的下降。当剪切速度降低时，破碎的絮体重新聚集并达到一个新的稳定状态。破坏和再生能力常常由研究员依照破坏系数和恢复系数所评定。其中它被定义为： （1） （2） d0代表絮体在破坏前的平均尺寸，d1